Las obras de la colección son de Salvador Dalí, pero también las hay de otros artistas que él coleccionó o eligió para formar parte de sus museos. Estas obras pueden verse preferentemente en el Teatro-Museo Dalí de Figueres, si bien algunas se conservan o forman parte intrínseca de las casas-museo de Portlligat y Púbol.
Las obras provienen de la colección personal que el artista donó para la creación del Teatro-Museo Dalí, inaugurado el 28 de septiembre de 1974. Entre ellas, destacan pinturas tan icónicas como Autorretrato con cuello rafaelesco (c. 1921), El espectro del sex-appeal (1934), Galarina y La cesta de pan (1945) o Gala Placidia (1952). Algunas instalaciones como el Taxi lluvioso fueron creadas expresamente por Salvador Dalí y forman parte inherente de su proyecto museográfico.
También pueden verse obras de artistas allegados a él como Antoni Pitxot y Evarist Vallès, mientras que en la sala de obras maestras se encuentran obras de El Greco, Marcel Duchamp, Ernest Meissonier, William Adolf Bouguereau, Marià Fortuny, Modesto Urgell o Gerard Dou, todos ellos importantes referentes del artista.
Adicionalmente, y desde el año 1991, la Fundación Gala-Salvador Dalí está llevando a cabo una intensa política de adquisiciones de obra de Dalí destinada a enriquecer la colección, cuyo objetivo es favorecer la comprensión de la trayectoria artística, el pensamiento y la vida del artista. Una de las más destacadas es la adquisición de su colección de joyas en el año 2000, resultado de la colaboración con los joyeros americanos Alemany & Ertman.
Mientras que, entre las adquisiciones más recientes, destacan algunas obras del periodo surrealista que permiten explorar la auténtica aportación de Dalí al movimiento que lo proyectó a escala internacional.