Les obres de la Col·lecció són de Salvador Dalí tot i que també hi ha obres d’altres artistes que ell va col·leccionar o escollir per formar part dels seus museus. Aquestes obres es poden veure preferentment al Teatre-Museu Dalí de Figueres, si bé algunes es conserven o formen part intrínseca de les cases-museu de Portlligat i Púbol.
Les obres provenen de la col·lecció personal que l’artista va donar per a la creació del Teatre-Museu Dalí inaugurat el 28 de setembre del 1974. Entre aquestes, destaquen pintures tan icòniques com Autoretrat amb coll rafaelesc (c.1921), L’espectre del sex-appeal (1934), Galarina i La cistella de pa (1945) o Gala Placídia (1952). Algunes instal·lacions com el Taxi plujós varen ser creades expressament per Salvador Dalí i formen part inherent del seu projecte museogràfic. També es poden veure obres d’artistes pròxims com Antoni Pitxot i Evarist Vallès, mentre que a la Sala d’obres mestres hi ha obres d’El Greco, Marcel Duchamp, Ernest Meissonier, William Adolf Bouguereau, Marià Fortuny, Modest Urgell, Gerard Dou, tots ells referents importants de l’artista. Addicionalment, i des de l’any 1991, la Fundació Gala-Salvador Dalí porta a terme una intensa política d’adquisicions d’obra de Dalí destinada a enriquir la Col·lecció, amb l’objectiu d’afavorir la comprensió de la trajectòria artística, el pensament i la vida de l’artista. Una de les més destacades és l’adquisició de la col·lecció de joies l’any 2000, resultat de la col·laboració amb els joiers americans Alemany & Ertman. Mentre que entre les adquisicions més recents, destaquen algunes obres del període surrealista que permeten explorar la veritable aportació de Dalí al moviment que el va projectar a nivell internacional.