La collection comprend des œuvres de Salvador Dalí, mais on y trouve aussi des œuvres d’autres artistes qu’il a collectionnées ou choisies pour figurer dans ses musées. Ces œuvres sont principalement visibles au Théâtre-Musée Dalí de Figueres, bien que certaines soient conservées ou fassent partie intégrante des maisons-musées de Portlligat et Púbol.
Les œuvres proviennent de la collection personnelle que l’artiste a donnée pour la création du Théâtre-Musée Dalí, inauguré le 28 septembre 1974. Parmi elles, on trouve des peintures emblématiques telles qu’Autoportrait au cou raphaélesque (c. 1921), Le spectre du Sex-Appeal (c. 1934), Galarina et La Corbeille de pain (1945), ou encore Gala Placidia (1952). Certaines installations, comme le Taxi pluvieux, ont été créées spécialement par Salvador Dalí et font partie intégrante de son projet muséographique. On peut également y voir des œuvres d’artistes proches, comme Antoni Pitxot et Evarist Vallès, tandis que dans la Salle des chefs-d’œuvre se trouvent des œuvres d’El Greco, Marcel Duchamp, Ernest Meissonier, William-Adolphe Bouguereau, Marià Fortuny, Modest Urgell et Gerard Dou, tous des références importantes pour l’artiste. De plus, depuis 1991, la Fondation Gala Salvador Dalí mène une politique active d’acquisition d’œuvres de Dalí afin d’enrichir la Collection, dans le but de favoriser la compréhension de son parcours artistique, de sa pensée et de sa vie. L’une des acquisitions les plus remarquables est celle de la collection de bijoux en 2000, fruit de la collaboration avec les joailliers américains Alemany & Ertman. Parmi les acquisitions les plus récentes, on trouve notamment certaines œuvres de la période surréaliste qui permettent d’explorer la véritable contribution de Dalí au mouvement qui l’a propulsé sur la scène internationale.